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    化学链甲烷氧化偶联载氧体催化剂Na2WO4/Mn7SiO12-SiO2的研究
    高雅, 孙伟东, 赵国锋, 刘晔, 路勇
    华东师范大学学报（自然科学版）    2023, 2023 (1): 95-103.   DOI: 10.3969/j.issn.1000-5641.2023.01.010
    摘要 （278）   HTML （12）    PDF （1059KB）（139）   

    通过提高Mn2O3-Na2WO4/SiO2中Mn2O3的含量并经原位化学链甲烷氧化偶联 (CL-OCM) 反应活化制得了具有良好活性和选择性的Na2WO4/Mn7SiO12-SiO2载氧体催化剂, 在750℃、12 s甲烷停留时间、27的较低剂烷比 (mCat/mCH4) 条件下, 获得了12%的CH4转化率和81.5%的C2-C3选择性; 进一步降低mCat/mCH4到13.5时, CH4转化率降至7%, 但C2-C3选择性可达90%. 要指出的是, C3产物中仅检测到了C3H6, 其选择性约为5%. XRD (X-ray diffraction) 分析表明, 随着CL-OCM氧化-还原循环次数的增加, 催化剂的载氧体逐渐由Mn2O3转变为Mn7SiO12, 同时伴随着CH4转化率的逐渐下降及C2-C3选择性的不断提高直至稳定. 基于上述认识, 将Na2WO4/Mn2O3-SiO2在800℃空气中直接焙烧, 可一步制得Na2WO4/Mn7SiO12-SiO2载氧体催化剂. 相比于Mn2O3, 载氧体Mn7SiO12中的晶格氧活度较低, 构建的Mn7SiO12 $ \leftrightarrow $ [MnSiO3 + MnWO4]的氧化-还原循环可适度减缓晶格氧的释放速率, 抑制了目标产物的深度氧化, 从而获得了较高的C2-C3产物选择性, 但CH4转化率有所降低. 上述研究结果对设计构建高效的CL-OCM载氧体催化剂具有借鉴意义.

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    乙醇酸甲酯选择性氧化制备乙醛酸甲酯研究进展
    王浩, 赵国锋, 路勇
    华东师范大学学报（自然科学版）    2023, 2023 (1): 104-113.   DOI: 10.3969/j.issn.1000-5641.2023.01.011
    摘要 （515）   HTML （8）    PDF （834KB）（330）   

    乙醛酸甲酯在有机合成和化工生产中应用广泛, 传统的制备方法存在成本高、效率低、易造成环境污染等缺点. 乙醇酸甲酯是煤基合成气经草酸二甲酯加氢制乙二醇工艺的中间产物且可高选择性控制合成, 以其为原料选择性氧化制备乙醛酸甲酯具有较好的工业应用前景, 但目前为止, 研究较为有限. 本文综述了乙醛酸甲酯的应用、传统制备方法及乙醇酸甲酯氧化法的研究现状, 也总结了相关醇类 (如乙醇) 选择性氧化制醛酮的研究进展.

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    负载型铂基催化剂在肉桂醛选择加氢中的研究进展
    李梦楠, 信惠跃, 吴鹏, 李晓红
    华东师范大学学报（自然科学版）    2023, 2023 (1): 114-128.   DOI: 10.3969/j.issn.1000-5641.2023.01.012
    摘要 （368）   HTML （20）    PDF （3712KB）（207）   

    肉桂醛作为一种典型的α, β-不饱和醛, 其选择加氢常被用作模型反应来研究催化剂的构效关系. 然而, 如何获得兼具高活性及高选择性的催化剂具有很大的挑战. 铂基催化剂由于具有较高的活性常被用作肉桂醛选择加氢的催化剂, 但是, 传统方法制备的负载型单金属铂基催化剂, 无论是对C=C双键加氢还是C=O双键选择性均不高. 近年来, 研究人员从电子效应、协同效应以及空间效应等出发, 设计合成了一系列高性能负载型铂基催化剂用于肉桂醛的选择加氢. 本文将对近3年负载型铂基催化剂在肉桂醛选择加氢中的进展进行归纳和总结, 并对催化剂的构效关系进行分析和梳理, 希望为进一步合理设计高催化性能的铂基催化剂提供一些借鉴.

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